Todos os livros do Serviço de Alienados Delinquentes do Distrito Federal produzidos no HNA encontram-se neste fundo, além de grande parte da documentação clínica (até 1965) e administrativa (até 1992) do Manicômio Judiciário do Rio de Janeiro e dos livros de laudos e perícias médico-legais.
A preservação de tamanha quantidade de documentos, agora de inestimável valor histórico, deveu-se muito ao empenho, zelo e organização do seu primeiro diretor, o psiquiatra forense Heitor Pereira Carrilho. Num período mais recente, já em meados da primeira década do século XXI, a arquivista e historiadora Walda Pedreira (?–2011), que na Coordenação de Arquivo e Gestão de Documentos, compôs o Acervo do Hospital de Custódia e Tratamento Psiquiátrico Heitor Carrilho, quando parte dele foi microfilmada (livros de observação, livros de laudos e pareceres e livros de receituário) em parceria com o Ministério da Saúde.
Ao longo dos anos, instituições custodiadoras têm feito parcerias com outras instituições públicas (Ministério da Saúde, UNIRIO e Fiocruz, por exemplo) com o intuito de preservar seu acervo documental e também disponibilizá-lo para pesquisa.
Atualmente o fundo está localizado na Biblioteca do Museu Penitenciário.